Dominante sobre uma extensa faixa de território, o morro onde se situa o Castelo de Aljustrel foi ocupado desde o Calcolítico, tendo-se identificado estratos que revelaram artefactos de sílex, cerâmicas manuais e um cadinho de fundição. A esta primeira fase ter-se-á seguido um interrogante hiato, não tendo as escavações efetuadas fornecido quaisquer materiais proto-históricos e romanos.

O castelo terá sido construído no período Almóada, em taipa militar ocorreu durante o período islâmico, de que se revelaram alguns troços de muralha em taipa. Desconhece-se a data em que se definiu essa estrutura militar, mas é de supor que tenha ocorrido em momentos mais tardios da ocupação islâmica, em concreto no século XIII, no contexto da perda da praça-forte de Alcácer do Sal (CORREIA, 1992: 69). A investigação arqueológica revelou ainda materiais que recuam até ao século IX (RAMOS, MARTINS, MURALHA e ESTORNINHO, 1993: 15), o que atesta a efetiva importância do castelo para o complexo civilizacional muçulmano do Sudoeste peninsular.

A conquista de Aljustrel pelas tropas portuguesas, em 1234, marcou o início de uma nova era na história do castelo. Em 1235, D. Sancho II doou-o à Ordem de Santiago, ato sancionado pelo seu sucessor, D. Afonso III em 1255. Não só o castelo passava a integrar a linha defensiva imediata, face às possessões islâmicas no Algarve, como passava para a posse da coroa o importante estatuto de administração das minas de Aljustrel. A presença na vila de D. Paio Peres Correia, Mestre de Santiago, não é de estranhar, tendo em consideração a necessidade de pontos de apoio para a Ordem na preparação dos ataques aos castelos mais a Sul nesses meados do século XIII. Desconhecem-se, todavia, quais as alterações introduzidas pela nova ordem cristã. Pouco depois, com a conquista definitiva do Algarve, Aljustrel perdeu grande parte da sua relevância estratégica e a fortaleza entrou em declínio, razão pela qual dela hoje pouco mais resta que alguns troços e a memória do topónimo e da igreja.